L'acquéreur de la maison, le baron Napoléon Gourgaud (1891-1944), était l'arrière-petit-fils du général Gaspard Gourgaud (1783-1852), présent au moment du départ de l'île d'Aix et qui suivra l'Empereur à Sainte-Hélène. Grâce à la fortune de sa femme, la riche américaine Eva Gebhard (1886-1959), Napoléon Gourgaud peut acquérir de nombreux souvenirs historiques auxquels il joint les dons qu'il suscite auprès de ses amis dont beaucoup appartenaient à la noblesse d'Empire. Il ouvre son musée napoléonien dans la maison de l'Empereur dès 1928 et en fait don à l'Etat en 1933 sous réserve d'usufruit.
A sa mort, en 1944, sa veuve poursuit son œuvre et lorsqu'elle décède en 1959, le musée est rattaché au musée national de Malmaison. Réorganisé une première fois en 1970-1971, il a fait l'objet d'une nouvelle présentation en 1994-1995. Chacune des dix salles qui le composent est consacrée à un thème bien particulier, en essayant dans la mesure du possible de retracer la vie de l'Empereur et de son entourage. Certaines sont consacrées à l'histoire de l'île d'Aix, à la famille Gourgaud ou à la légende napoléonienne dont l'immense production a marqué tout le XIXe siècle.
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